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山西大學Jingjing Tan課題組–在室溫下雙金屬RuPd/石墨烯催化劑上進行5-羟甲基糠醛的完全水加氫

在室溫(20°C)下,RuPd/石墨烯(RGO)雙金屬催化劑上進行5-羟甲基糠醛(HMF)的水加氫。與相應的單金屬Ru/RGO和Pd/RGO催化劑相比,Pd和Ru的組合對于将HMF完全氫化為2,5-二羟甲基四氫呋喃(DHMTHF)具有最佳的催化性能。DHMTHF的收率在RuPd/RGO催化劑上達到92.9%,而在單金屬Ru/RGO和Pd/RGO催化劑上分别達到6.0%和4.1%。高分辨率TEM(HRTEM)、大角度環形暗場STEM(HAADF-STEM)和H2-TPR确定了RuPd/RGO催化劑中RuPd合金的形成。XPS證明了Ru與Pd之間的強相互作用導緻Ruδ--Pdδ+對的形成。DFT計算表明,電子反饋是從HMF的呋喃環和中間産物2,5-二羟甲基呋喃(DHMF)到Ruδ--Pdδ+對中缺乏電子的Pdδ+物種。因此,RuPd/RGO催化劑将HMF加氫成DHMTHF的效率高是由于Ruδ--Pdδ+對與HMF分子之間的電子轉移環,即電子從Ruδ-轉移至HMF的C=O和來自HMF的呋喃環中C=C鍵的電子反饋到Ruδ--Pdδ+對中缺電子的Pdδ+物種。

Figure 1. 不同催化劑上HMF加氫制DHMTHF。

Figure 2. (a,c,e)單金屬2Pd/RGO催化劑和(b,d,f)1Ru1Pd/RGO催化劑的HRTEM和粒度分布直方圖。

Figure 3. RuPd/RGO催化劑中Ru/(Ru+Pd)質量比對DHMTHF和DHMF選擇性的影響。

Figure 4. HMF在(a)2Ru/RGO、(b)1Ru1Pd/RGO和(c)2Pd/RGO上的吸附和活化。

Figure 5. 反應時間對HMF加氫的影響:反應條件:0.3 g HMF,9.7 g水,20°C,1.0 MPa H2,60 mg 1Ru1Pd/RGO催化劑。

Figure 6. HMF加氫催化劑的穩定性;反應條件:0.3 g HMF,9.7 g水,20°C,t = 8 h,1.0 MPa H2,60 mg 1Ru1Pd/RGO催化劑。

相關研究成果于2019年由山西大學Jingjing Tan課題組,發表在ACS Sustainable Chem. Eng.(DOI: 10.1021/acssuschemeng.9b01327)上。原文:Complete Aqueous Hydrogenation of 5‑Hydroxymethylfurfural at Room Temperature over B

本文來自石墨烯雜志,本文觀點不代表利特納米立場,轉載請聯系原作者。

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