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北京大學劉忠範課題組與彭海琳教授課題組合作–含銅碳原料用于生長超潔淨石墨烯

化學氣相沉積(CVD)可以大規模生長高質量的石墨烯薄膜,并在石墨烯的工業生産中顯示出可觀的潛力。但是,CVD生長的石墨烯薄膜含有表面污染物,這将阻礙其潛在的應用,例如,在電氣和光電設備以及基于石墨烯膜的應用中。為了解決這個問題,我們展示了一種改良的氣相反應,利用含金屬的分子醋酸銅(II),銅(OAc)2作為碳源,實現了無污染石墨烯膜即超淨石墨烯的大規模生長。在高溫CVD期間,含Cu的碳源顯著增加了氣相中的Cu含量,此方法通過确保碳原料的充分分解而抑制了石墨烯表面上污染物的形成。所得到的表面清潔度約為99%的石墨烯顯示出增強的光學和電學性能。這項研究為改善石墨烯的表面清潔度質量開辟了一條新途徑,并為通過氣相反應方法得到的石墨烯生長的機理提供了新見解。

Figure 1. Cu(OAc)2衍生的石墨烯的清潔度得到提高:(a)比較Cu(OAc)2-和CH4-衍生的石墨烯的清潔度;不透明石墨烯的(b)AFM和(c)TEM圖像;(c)的插圖:(c)中正方形區域的FFT模式;使用Cu(OAc)2作為碳源獲得的幹淨石墨烯的(d)AFM和(e)TEM圖像;(e)的插圖:相應TEM圖像的FFT模式(頂部)和HRTEM圖像(底部);(f)使用TiCl4蒸發進行TiO2可視化後,由Cu(OAc)2(頂部)和CH4(底部)生長的大面積石墨烯薄膜的照片;(g)清潔(紅色)和不清潔(藍色)石墨烯上TiO2納米顆粒的密度;插圖:依次使用Cu(OAc)2和CH4生長石墨烯的SEM圖像。

Figure 2. Cu(OAc)2對清潔度提高的理論研究:(a)在有(紅色)和沒有(藍色)Cu催化劑(蒸氣)的情況下,氣相中CH4脫氫計算出的能壘;(b)氣相中Cu蒸氣在促進碳物質分解和抑制無定形碳形成中的作用示意圖;(c,d)使用Cu(OAc)2(紅色)和CH4(藍色),石墨烯生長期間在邊界層中收集物質的典型拉曼光譜(c)和(d)相應的D峰映射。

Figure 3.(a)在聚(甲基丙烯酸甲酯)(PMMA)的幫助下,将幹淨的石墨烯薄膜的AFM圖像轉印到SiO2/Si基闆上;(b)(a)中幹淨的石墨烯薄膜(紅色)和片狀石墨烯(綠色)的高度直方圖;(c)以剝落的石墨烯(綠色)和PMMA膜(紫色)為參考,由Cu(OAc)2(紅色)和CH4(藍色)生長的轉移石墨烯薄膜的摩擦直方圖;(d)(c)中列出的四個樣品的摩擦比較;插圖:SiO2/Si基底上不清潔石墨烯的原位高度和摩擦圖像。

Figure 4. Cu(OAc)2生成的清潔石墨烯的光電性能:(a)将使用Cu(OAc)2和CH4作為碳原料獲得的大面積清潔(左)和不清潔(右)石墨烯薄膜分别轉移到石英基闆上的照片;(b)由Cu(OAc)2生長的單層、雙層和三層石墨烯薄膜的紫外可見光譜轉移到石英基闆上;(c)在4英寸SiO2/Si晶片上石墨烯器件圖形的照片;插圖:石墨烯器件的光學顯微鏡圖像;(d)由Cu(OAc)2(紅色)和CH4(藍色)生長的石墨烯薄層電阻的統計結果;插圖:幹淨的石墨烯薄膜的薄層電阻圖。

相關研究成果于2019年由北京大學劉忠範課題組與彭海琳教授課題組合作,發表在J. Am. Chem. Soc.(DOI: 10.1021/jacs.9b02068)上。原文:Copper-Containing Carbon Feedstock for Growing Superclean Graphene。

本文來自石墨烯雜志,本文觀點不代表利特納米立場,轉載請聯系原作者。

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