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大面積石墨烯納米篩(GNM)/碳納米管(CNTs)複合納濾膜

      理想的水處理膜需要具備以下特點:1) 厚度小,通量高; 2) 機械強度足夠,在實際應用中可保持良好的結構完整性; 3) 尺寸分布集中,可高效分離目标截留物質,基于以上考慮,二維的多孔石墨烯基是理想的水處理膜材料,但是目前相關研究僅止步于微米尺寸的石墨烯膜。完美晶格石墨烯的理論強度很高,但是大面積石墨烯膜的晶界會顯著影響其強度,在石墨烯膜上引入納米孔會進一步影響其結構完整性。膜的強度不足是限制其應用的關鍵因素。

針對以上問題,武漢大學的袁荃教授課題組設計了石墨烯納米篩(GNM)/碳納米管(CNTs)複合薄膜。如圖1所示,在該複合結構中,相互交聯的CNTs網為石墨烯膜提供支撐,從而保證了宏觀尺寸的石墨烯膜的結構完整性。石墨烯膜上可控制備的納米孔可允許水分子通過,同時截留離子和染料大分子,實現膜的分離性能。

圖1.大面積、高強度GNM/CNTs膜的結構示意圖

在錯流正滲透測試中,膜可以承受高達60 MPa的壓力,沒有明顯的結構破壞。GNM/CNTs膜的通量與氧等離子體處理時間呈正相關。對膜的脫鹽測試結果表明,graphene/CNTs膜可以完全截留鹽離子,說明graphene的結構完整性保持良好,而GNM/CNTs膜的脫鹽率與氧等離子體處理時間呈負相關。在錯流反滲透測試中,膜也表現出足夠的強度,對四種典型的鹽Na2SO4 , MgCl2, NaCl,和KCl均具有較高的截留率,85.2%~93.4%。和其他文獻中的過濾膜相比,GNM/CNTs膜表現出優異的綜合性能,如圖3(H)所示。

圖2. GNM/CNTs膜的制備過程和結構表征。

(A) 膜的制備過程示意圖; (B) GNM/CNTs膜轉移到PDMS襯底上的實物圖; (C) 膜的SEM表征; (D) 紅圈部分的放大SEM表征; (E) 膜的TEM表征; (F) CVDG, G/SWNT, GNM/SWNT以及SWNT的Raman表征; (G) graphene和GNM的STEM表征; (I) 氧等離子體處理後的GNM孔尺寸分布

圖3. GNM/CNTs膜的脫鹽性能測試結果。(A) 錯流正滲透測試系統中,水分子透過膜的示意圖; (B) 膜承受壓力随着膜孔隙率以及襯底孔徑改變的等值線圖; (C) 錯流正滲透測試中,水分子、鹽離子跨膜通量; (D) 跨膜水通量随KCl濃度變化測試結果; (E) G/SWNT, GNM/SWNT膜的脫鹽率測試結果; (F) 錯流反滲透測試系統示意圖; (G) GNM/SWNT膜對典型的鹽和染料截留率測試結果; (H) GNM/SWNT膜的水通量和截留性能與文獻中的商業滲透膜以及石墨烯基膜對比圖

相關論文:

Yanbing Yang, Xiangdong Yang, Ling Liang, Yuyan Gao, Huanyu Cheng,Xinming Li, Mingchu Zou, Anyuan Cao, Renzhi Ma, Quan Yuan, Xiangfeng Duan, Large-areagraphene-nanomesh/carbon-nanotube hybrid membranes for ionic and molecularnanofiltration. Science 364, 1057-1062 (2019).

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