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石墨烯摻氮擴層實現鈉離子高效存儲

目前,锂離子電池是性能最優異的商業電池,然而,其高昂的價格促使研究人員不斷開發性能優異且成本低廉的電池技術。由于鈉離子電池具有與锂離子電池相似的工作原理,并且鈉資源極其豐富,鈉離子電池有望成為下一代廉價高效的二次電池技術。通常,很多成功的锂離子電池電極材料設計策略可以被拓展應用于鈉離子電池,尤其适用于正極材料。但是,因為鈉離子與锂離子相比具有更大的離子半徑和原子質量,傳統的石墨(锂電負極)因其不匹配的層間距難以成為很好的鈉離子宿主材料,即負極材料。因此,開發鈉離子電池的關鍵之一在于開發能夠高效地存儲鈉離子的負極材料。

近日,澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授課題組報道了層間距可調控的富氮薄層石墨烯(N-FLG),通過石墨烯擴層實現了鈉離子的高效存儲。作者以三聚氰胺為原料合成g-C3N4,再以此為富氮前驅體在金屬鋅的輔助下高溫煅燒制備N-FLG。研究發現,改變煅燒溫度(T = 700、800、900 °C)能夠調控N-FLG-T的層間距。通過HRTEM可以看出,N-FLG-700、N-FLG-800、N-FLG-900的層間距分别為0.45、0.51、0.49 nm。借助XPS技術分析了各樣品的含氮量及其摻氮構型,進一步将樣品的層間距和不同摻氮構型進行關聯,發現隻有吡咯氮的含量與石墨烯層間距成正相關。這是由于吡咯氮的孤對電子垂直于石墨烯平面,具有更大的靜電斥力來拓展石墨烯層間距

圖1. (a)N-FLG-T的合成示意圖;(b–d)N-FLG-T的HRTEM圖;(e–g)N-FLG-T的層間距與不同摻氮構型的相關曲線。

作為鈉離子電池負極材料,N-FLG-T的電化學性能與其層間距密切相關。其中,N-FLG-800具有最大的層間距,表現出最佳的鈉離子存儲性能,其倍率性能(264.3 mAh/g @ 0.1 A/g – 56.6 mAh/g @ 40 A/g)和循環穩定性(211.3 mAh/g  @ 0.5 A/g @ 2000th cycle)遠遠超過了N-FLG-700和N-FLG-900以及目前報道的絕大多數碳負極材料。優化後的石墨烯不僅能夠提供足夠的層間距加速鈉離子的可逆脫嵌,而且能夠通過表面電容行為提高鈉離子存儲容量。該研究為碳基鈉離子電池負極材料的合理設計和制備提供了新的思路。

圖2. (a)N-FLG-T的倍率性能; (b)N-FLG-800在不同掃速下的赝電容貢獻百分比;(c)N-FLG-T的循環穩定性。

這一成果近期發表在Advanced Materials 上,文章的第一作者是劉金龍博士,通訊作者為喬世璋教授。

本文來自X-MOL,本文觀點不代表利特納米立場,轉載請聯系原作者。

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