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碳纖維/石墨烯負載空心Co3O4超粒子應用于超級電容器

【研究背景】

超級電容器因其快速充放電能力和超長的循環壽命一度成為新型能源的研究熱點,其中碳基超級電容器已經逐步應用到各類電子産品中。為滿足當前電子設備對續航能力需求的提高,超級電容器的能量密度還有待進一步提升。研究制備具有高比電容的複合電極材料是提高超級電容器能量密度的一種有效途徑。然而,如何在提高複合電極材料比電容的同時兼顧其倍率性能及穩定性仍然面臨挑戰。

過渡金屬氧化物(如:Co3O4)具有超高的理論比電容及資源豐富,成為一種極具前景的超級電容器電極材料。由于超級電容器電極材料都是通過活性物質表面的活性位點與電解液發生靜電吸附或氧化還原反應來儲能的,将電極材料制備成空心結構,提高其比表面積,增加其與電解液的接觸面積,從而可有效提高電容性能。目前制備空心結構材料的方法有很多,如:模闆法、噴霧反應法、超聲化學法、界面縮聚法、微乳液聚合法、水熱法等。傳統空心納米結構過渡金屬氧化物電極雖然相較于其對應的本體材料而言,由于其空心結構的優勢,使得其電化學性能有較大提升,但仍然難以滿足高能量密度超級電容器對電極的需求。其原因在于:(1) 傳統的過渡金屬氧化物空心結構材料,其自身半導體屬性導緻材料的導電性較差,電極的倍率性能較差;(2) 雖然形成了單層/多層的空心結構,但其空心結構由連續的核層或連續的殼層構成,緻密的核/殼結構提供的有效比表面積仍然不高;(3) 傳統空心結構電極在多次充放電循環後,其空心納米結構容易塌陷,導緻電極的電化學穩定性較差;(4) 傳統制備空心結構材料的方法,對實驗條件和實驗技術要求高、重複性較差。故如何通過簡單、可控的方法設計制備具有高比表面積、高導電性、高倍率性能及優異的電化學穩定性的空心納米結構的複合電極仍然具有挑戰。

【工作介紹】

近日,南昌大學陳義旺教授和袁凱教授團隊以碳纖維和石墨烯作為基底,通過多巴胺自組裝超小Co3O4納米粒子,經過煅燒後得到空心Co3O4超粒子複合材料,制備的空心超粒子複合材料具有較高的比表面積;通過碳化聚多巴胺分子鍊,在組成超粒子的超小納米粒子及超粒子與基底間形成連續的碳網絡,将其應用于超級電容器,具有較高的比電容、良好的倍率性能和電化學穩定性。該研究成果以“Co3O4 Supraparticle-Based Bubble Nanofber and Bubble Nanosheet with Remarkable Electrochemical Performance”為題發表在國際期刊 Advanced Science 黃俊博士為本文第一作者,袁凱教授、陳義旺教授為共同通訊作者。

【圖文簡介】

碳纖維/石墨烯負載空心Co3O4超粒子應用于超級電容器

圖1:碳纖維/石墨烯負載空心Co3O4超粒子複合電極的制備方法。

制備步驟如下(1)合成5 nm左右的Co3O4納米粒子;(2)将PAN及GO分别置于含多巴胺的堿性溶液中,多巴胺在PAN及GO表面自聚形成聚多巴胺;(3)将聚多巴胺修飾的PAN和GO分别置于含Co3O4納米粒子的水溶液中,室溫反應5小時;(4)通過煅燒得到CNF/HSP-Co3O4及RGO/HSP-Co3O4複合電極。

碳纖維/石墨烯負載空心Co3O4超粒子應用于超級電容器

圖2: (a)原始碳纖維(CNF)的SEM圖,(b)CNF/H-Co3O4的SEM圖,(c)CNF/HSP-Co3O4的SEM圖,(d-h) CNF/HSP-Co3O4的TEM及HRTEM圖,(i, j) CNF/HSP-Co3O4的元素分布圖。

碳纖維/石墨烯負載空心Co3O4超粒子應用于超級電容器

圖3: Co3O4, CNF/H-Co3O4, CNF/HSP-Co3O4三種電極的電化學性能對比。(a)電化學阻抗,(b)在30mV/s下的循環伏安測試,(c)在1A/g下的充放電測試,(d)基于循環伏安與充放電測試的比電容圖,(e)三種電極在5A/g下充放電10 000次的循環穩定性對比圖及CNF/HSP-Co3O4電極的庫倫效率。

碳纖維/石墨烯負載空心Co3O4超粒子應用于超級電容器

圖4: (a) RGO/HSP-Co3O4的SEM圖,(b) RGO/H-Co3O4的TEM圖,(c-f) RGO/HSP-Co3O4的TEM及HRTEM圖,(g, h) RGO/HSP-Co3O4的元素分布圖。

碳纖維/石墨烯負載空心Co3O4超粒子應用于超級電容器

圖5: Co3O4, RGO/H-Co3O4, RGO/HSP-Co3O4三種電極的電化學性能對比。(a)電化學阻抗,(b)在30mV/s下的循環伏安測試,(c)在1A/g下的充放電測試,(d)基于循環伏安與充放電測試的比電容圖,(e)與文獻報道的基于Co3O4電極的倍率性能對比圖,(f) RGO/HSP-Co3O4電極在10A/g下充放電10 000次的循環穩定性圖及在不同電流密度下的充放電循環圖。

碳纖維/石墨烯負載空心Co3O4超粒子應用于超級電容器

圖6: 基于RGO/HSP-Co3O4//graphene foam的非對稱超級電容器的電化學性能。(a)非對稱超級電容器結構圖,(b)在不同電壓下的循環伏安測試,(c)在不同掃描速率下的循環伏安測試,(d)基于循環伏安與充放電測試的比電容圖,(e)在不同電壓下的充放電循環測試,(f)該非對稱超級電容器與一些文獻報道的能量密度、功率密度對比圖。

【結論】

該研究通過簡單的多巴胺自組裝Co3O4納米粒子的方法,實現了碳纖維、石墨烯與空心Co3O4超粒子複合材料的可控制備,這種空心超粒子材料具有較高的比表面積;通過碳化聚多巴胺分子鍊,在組成Co3O4超粒子的Co3O4納米粒子及Co3O4超粒子與碳纖維、石墨烯之間形成連續的碳網絡;有效地提高了Co3O4電極的比電容、倍率性能及電化學穩定性。研究成果為進一步發展高性能超級電容器電極材料提供一定的指導意義。

Jun Huang, Yingbo Xiao, Zhongyou Peng, Yazhou Xu, Longbin Li, Licheng Tan, Kai Yuan,* and Yiwang Chen*, Co3O4 Supraparticle-Based Bubble Nanofber and Bubble Nanosheet with Remarkable Electrochemical Performance, Advanced Science, 2019, DOI:10.1002/advs.201900107

 

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