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大連化物所單原子催化應用于類芬頓反應研究取得新進展

近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員黃延強、中科院院士張濤團隊與新加坡南洋理工大學教授劉彬合作,首次将氮摻雜石墨烯錨定的Co單原子催化劑應用于類芬頓反應中。相關研究結果以全文形式發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc.)上,并被邀請作為JACS當期封面文章。

近年來,以催化過硫酸鹽(PMS)産生自由基來實現有機污染物分子高效降解的類芬頓反應受到廣泛的關注,設計高效的催化劑以提高PMS活化效率和實現有機物分子的高效降解是PMS類芬頓反應研究的重點。然而,作為自由基主導的反應,自由基的半衰期通常極短,因此,縮短自由基從PMS催化位點到有機物分子吸附位點的遷移距離是高效類芬頓反應催化劑開發的關鍵。

本工作中,該團隊開發了一類氮摻雜石墨烯錨定的Co單原子類芬頓反應催化劑,實現了對PMS降解有機污染物分子雙酚A(BPA)的催化活化。科研人員利用多種表征手段并結合DFT理論計算證明:催化劑中的吡咯N為有機物分子的吸附位點,單原子CoN4位點為PMS的催化位點,單線态氧為整個反應的主要活性中間物種。同時,科研人員由此首次提出了單原子-雙位點的類芬頓反應催化機理:單原子CoN4位點催化PMS産生的單線态氧自由基,可快速遷移到吡咯N位點吸附的BPA分子,進而實現有機物分子的高效降解。該類氮摻雜石墨烯錨定的Co單原子催化劑在PMS類芬頓反應中表現出優異催化活性(TOF=12.52min-1)。相關研究成果拓展了單原子催化劑在類芬頓反應領域的應用,與此同時,雙位點催化機理的提出為單原子催化劑的設計提供了新思路。

該研究得到國家重點研發計劃和中科院戰略性先導科技專項等的支持。

大連化物所單原子催化應用于類芬頓反應研究取得新進展

來源:大連化學物理研究所

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