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山西煤化所在碳微球制備及其催化應用方面取得重要進展

近日,中國科學院山西煤炭化學研究所李學寬研究員團隊與山西大學楊恒權教授團隊合作,首次提出了以Pickering乳液為模闆,基于表面活性劑乳滴限域空間組裝來制備内部結構豐富的碳微球的合成策略,并取得成功。碳微球由于具有良好的化學穩定性、低的流體阻力、便于與反應系統分離等特點,在實際的工業應用中具有很大的優勢。尤其是具有多級或多區域内部結構的微球,不僅能顯著提高内部的傳質,更讓發生在其内部的化學過程的時空控制成為可能。因此,合成具有可控内部結構的碳微球受到研究人員的廣泛關注。然而迄今為止,現存的方法都無法滿足在微米尺度上合成具有内部豐富結構的碳球。

面對這一挑戰,研究人員提出了全新的合成策略,并且通過改變合成參數來可控的調整微球内部結構,得到一個前所未有的内部多結構的碳微球庫(圖1)。同時,研究人員通過對中間過程的捕捉以及根據乳滴限域空間内相變的理論基礎,提出了微球内部結構的演變機理(圖2,詳見文章相關内容)。更重要的是,研究人員還發現乳滴的限域效應,這種效應不僅影響了微球内部結構的變化,更提高了中孔結構的有序性。通過乙酰丙酸加氫反應,團隊人員驗證了這些内部結構豐富的微球在内部傳質和分離回收方面的優勢,突出了其在工程應用上的優越性。此外,該策略還能夠一步對碳微球進行N、Co功能化,所得催化劑在芳香硝基化合物選擇性加氫過程中展現了優異的活性、選擇性以及穩定性。上述研究結果為碳材料以及其他無機材料的合成研究開辟了新的視野,所揭示的形成機理以及乳滴限域效應為制備具有内部複雜結構的微球提供了一個通用的原理。

該研究得到了國家自然科學基金、山西省青年三晉學者等項目的資助與支持。相關工作發表于Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 10899-10904 (https://doi.org/10.1002/anie.201805022),并得到Nature主頁的highlight報道:“Aninterior-design guide for microscopic spaces—detailed polymer structuresgenerated in water droplets can be turned into carbon spheres” (https://www.nature.com/articles/d41586-018-05740-7)。

圖1. SEM圖像:微球的内部結構随(A)堿濃度,(B)溫度和苯酚量的演變。标尺=10μm

圖2.碳微球及内部結構形成機理的示意圖。(A)界面聚合;(B)内部結構的演變

(來源:中國科學院山西煤炭化學研究所)

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