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氧化石墨烯支撐的納米受限離子液體膜在CO2分離方面的應用

二氧化碳的分離和富集在當下社會有重大的經濟效益和社會效益,而如何高效低耗地實現其分離和富集是一個具有挑戰性的研究方向。膜分離法作為一種新型的分離方式,以其綠色環保、低功耗、高效率的優異特性成為分離領域的寵兒,但膜分離法天然存在着通量和分離比不可兼得的缺陷,為了盡可能緩解這對矛盾,浙江大學的彭新生教授、孔學謙教授和清華大學的徐志平教授團隊共同合作,設計了一種以氧化石墨烯(GO)為支撐基底,将離子液體受限在GO的二維納米尺寸通道内的薄膜,實現了CO2的高效分離。

近幾年來,利用GO片層堆垛而成的薄膜來實現分子或離子的分離得到了廣泛的研究。其中,有團隊利用GO片層之間的水對CO2的高溶解度特性實現了CO2的有效分離,但是水的易揮發性以及流動性極大地限制了薄膜在高溫環境下和長時間條件下的應用。那麼,如果有一種流動性更弱、揮發性更低、沸點更高同時對CO2溶解度更高的液體來彌補上述水的缺陷,是否可以改善薄膜的分離性能和穩定性呢?

基于上述猜想,浙江大學和清華大學團隊合作,選擇了1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽([BMIM][BF4])這種離子液體來替代水制成以氧化石墨烯為支撐基底的薄膜(graphene oxide supported ionic liquid membrane, GO-SILM)。離子液體是一種飽和蒸汽壓低、粘度大、穩定性強、液态溫度範圍寬的綠色溶劑,同時對CO2又有很高的溶解度,在氣體分離領域已經得到了很多研究,完美符合上述的所有需求。離子液體受限在GO的納米通道内,一方面使氣體的傳輸機制由純GO膜的努森擴散轉變為溶解擴散機制,因此,離子液體對CO2較高的溶解度在CO2的分離過程中發揮了重要作用;另一方面,納米尺度的限制以及離子液體與GO的相互作用對離子液體本身的性質也造成了一定程度的變化,影響了離子液體陰陽離子的分布以及對氣體的溶解和擴散能力,進一步提升了薄膜的分離性能。

得益于離子液體的獨特性質,上述薄膜除了具有優異的CO2分離性能:在保證CO2仍具有可觀的通量的條件下(68.5 GPU),CO2對H2,CH4和N2的分離比相較于其他基于GO的薄膜要高出7倍以上;還具有良好的長時間穩定性和高溫穩定性:連續測試長達9天,分離性能沒有明顯變化;在100 ℃下分離比仍有室溫下的50%以上。因此,該薄膜具有很大的應用潛力,同時也展示出二維納米孔道受限下的離子液體在氣體分離方面的良好研究前景。

這一成果近期發表在ACS Nano上,文章的第一作者為浙江大學博士研究生應文、蔡景松和清華大學博士研究生周柯。

該論文作者為:Wen Ying, Jingsong Cai, Ke Zhou, Danke Chen, Yulong Ying, Yi Guo, Xueqian Kong, Zhiping Xu, Xinsheng Peng

Ionic Liquid Selectively Facilitates CO2 Transport through Graphene Oxide Membrane

ACS Nano, 2018, 12, 5385–5393, DOI: 10.1021/acsnano.8b00367

來源:X-MOL資訊

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