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金剛石上石墨烯的自組織生長

如何在絕緣襯底上形成大面積高質量的石墨烯還是個難題。所以,不論是探索制備石墨烯的新方法,還是尋找合适的生長石墨烯的基底材料,以便将石墨烯新奇的物理性質在室溫下呈現出來,都是石墨烯基礎研究與器件應用方面所亟待解決的問題。金剛石是集衆多優異性能于一身的絕緣材料,如果石墨烯能夠制備在金剛石襯底上,相比于其他襯底材料,有利于在室溫下呈現出石墨烯特殊的機械,導熱、電學和光學等性能,是一種構築石墨烯新奇功能器件的理想結構。但到目前為止,關于在金剛石表面直接制備石墨烯的研究還很少報導。

最近,中科院物理研究所/北京凝聚态物理國家實驗室(籌)微加工實驗室顧長志研究員及李無瑕、李俊傑等人與量子科學模拟中心徐力方研究員,中國人民大學徐靖副教授和美國倫斯勒理工學院張繩百教授合作,首先從材料設計入手,在理論上預言了金剛石(111)表面在B原子的誘導下可以實現金剛石結構向石墨烯結構的相轉變,之後,實驗驗證了單晶金剛石(111)表面在B摻雜的條件下可以自組織形成高質量的石墨烯,并且層數可控。

他們基于第一性原理的理論計算,模拟了不同硼摻雜濃度與位置對金剛石表面再構的影響,結果表明第五層的摻硼直接導緻了由金剛石到石墨的結構相變,金剛石(111)面的第一個雙層完全sp2化,轉變為單層石墨,并且完全脫離下面的結構。這樣形成的單層石墨烯,層内的C-C鍵長為1.45 Å,跟下面襯底的距離為3.30 Å。這與石墨層内的鍵長1.42 Å,以及石墨層間距3.35 Å都非常接近,說明存在金剛石-石墨烯的相轉變。這種結構相變是由于第五層摻入的硼原子增強了表面的再構效應所導緻。之後,他們采用CVD方法,在高溫高壓(HPHT)金剛石單晶的(111)表面上,通過硼摻雜和生長參數的調控,實現了石墨烯的自組織生長,所制備的石墨烯具有高質量、低缺陷、大面積和高遷移率等特點。而且可以通過改變生長條件,在金剛石襯底上制備出從單層到雙層及多層的石墨烯,很好地驗證了理論預言。這種金剛石襯底上的石墨烯材料,兼顧了金剛石和石墨烯的衆多優異物理特性,為研制新奇功能的石墨烯器件奠定了基礎。


以上工作得到了國家自然科學基金委員會、科技部和中國科學院相關項目的資助。

來源:中國科學院物理研究所

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