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中科院半導體所等在轉角多層石墨烯的呼吸層間耦合研究中獲進展

以石墨烯為代表的二維材料具有優良的電學性能和光學性能,因此被期待可用來發展更薄、導電速度更快的新一代電子元件、晶體管和光電器件。将石墨烯堆疊起來可以得到多層石墨烯。除了具有和體石墨相同的Bernal堆垛(即AB堆垛)方式的多層石墨烯之外,還可以在實驗室制備或者合成出不同石墨烯片層取向随機的多層石墨烯,即轉角多層石墨烯。轉角多層石墨烯内各子系統的層數不同和各子系統間旋轉角度的不同将使得其具有無限多的可能性,這無疑大大豐富了石墨烯材料的研究對象和研究内容,例如單層或多層石墨烯堆垛方式的差異有可能導緻石墨烯片層不同的層間耦合,從而影響其電子能帶結構,使得轉角多層石墨烯具有與其堆垛方式相應的各種各樣的光電性質。

研究聲子振動模的拉曼光譜是表征石墨烯材料的最有效的技術手段之一。層間剪切和呼吸聲子模是多層石墨烯材料區别于單層石墨烯的獨特聲子振動模。近年來,中國科學院半導體研究所半導體超晶格國家重點實驗室研究員譚平恒研究組利用自己發展的超低波數拉曼技術已分别在多層石墨烯和多層旋轉石墨烯中觀察到了層間剪切模式[Nature Materials 11, 294-300 (2012),Nat. Commun. 5:5309 (2014)]。然而,由于對稱性和較弱的電聲子耦合等原因,到目前為止科學家們還未能在常溫下觀察到多層石墨烯的層間呼吸模式。另外,譚平恒研究組提出的單原子鍊模型在隻考慮最近鄰相互作用情況下已經能完美介紹多層石墨烯層間剪切模式的物理性質,但此模型能否應用到層間呼吸模還不清楚。

最近,該研究組博士生吳江濱和研究員譚平恒等人與中國人民大學教授季威以及劍橋大學教授Ferrari合作,利用共振拉曼光譜技術,對轉角多層石墨烯的層間呼吸模進行了系統研究。他們發現在轉角多層石墨烯界面處的層間呼吸耦合與正常Bernal堆垛多層石墨烯的強度相當。此結果顯著地不同于層間剪切耦合,後者在轉角多層石墨烯界面處的層間剪切耦合減弱到了正常Bernal堆垛多層石墨烯的20%。第一性原理計算表明轉角多層石墨烯界面處的對稱性破缺是導緻其剪切模和呼吸模表現出不同行為的主要原因。研究同時表明,多層石墨烯的呼吸模頻率随其層數的變化關系用隻考慮最近鄰相互作用的單原子鍊模型已無法正确描述。但是,如果加入次近鄰層間呼吸耦合,則可解釋實驗觀察到的轉角多層石墨烯的層間呼吸模頻率,并拟合得到多層石墨烯的次近鄰層間呼吸耦合為最近鄰的9%。這是在範德瓦爾斯二維晶體材料中第一次觀察到這種次近鄰的層間呼吸耦合。該研究成果表明,可通過觀察層間剪切模來探測轉角多層石墨烯中各Bernal堆垛子系統的層數,同時用層間呼吸模來探測其總的層數。

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兩類轉角4層石墨烯的層間剪切模和層間呼吸模(doi: 10.1021/acsnano.5b02502)

該項研究工作得到了國家自然科學基金委的大力支持,并于近期在線發表在美國化學會學術刊物ACS Nano上。譚平恒和季威為該論文的共同通訊作者。這項發現不僅是石墨烯拉曼光譜領域方面的重要進展,而且還可以推廣到其它由不同二維晶體材料堆垛而成的二維異質結,使得超低頻拉曼光譜技術成為這種二維異質結層間耦合的重要表征手段。

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