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半導體所在多層石墨烯邊界的拉曼光譜研究方面獲得重要進展

單層石墨烯(SLG)因為其近彈道輸運和高遷移率等獨特性質以及在納米電子和光電子器件方面所具有的潛在應用而受到了廣泛的研究和關注。每個SLG樣品都存在邊界,且SLG與邊界相關的物理性質強烈地依賴于其邊界的取向。在本征SLG邊界的拉曼光譜中能觀察到一階聲子模-D模,而在遠離邊界的位置卻觀察不到。研究發現邊界對D模的貢獻存在一臨界距離hc,約為3.5納米。但D模的倍頻模-2D模在本征SLG邊界和遠離邊界處都能被觀察到。因此,D模成為研究SLG的晶疇邊界、邊界取向和雙共振拉曼散射過程的有力光譜手段。

SLG具有兩種基本的邊界取向:“扶手椅”型和“之”字型。與SLG不同,多層石墨烯(MLG)中每一石墨烯層都具有各自的邊界以及相應的邊界取向。對于實際的MLG樣品,其相鄰兩石墨烯層的邊界都存在一個對齊距離h。h可以長到數微米以上,也可短到隻有幾個納米的尺度。當MLG的所有相鄰兩石墨烯層的h等于0時,我們稱之為MLG的完美邊界情況。MLG邊界複雜的堆垛方式以及存在不同h和取向可顯著影響其邊界的輸運性質,納米帶的電子結構和邊界局域态的自旋極化等性質。盡管SLG邊界的拉曼光譜已經被系統地研究,但由于MLG邊界複雜的堆垛方式,學界對其拉曼光譜的研究還非常少。

雙層<a href=石墨烯(BLG)邊界的對齊距離從亞微米逐步減少到0的拉曼光譜 ” width=”610″ height=”313″ />

最近,中科院半導體所博士生張昕、厲巧巧和譚平恒研究員等人,對MLG邊界的拉曼散射進行了系統研究。他們首先對MLG邊界進行了歸類,發現N層石墨烯(NLG)的基本邊界類型為NLGjE,即具有完美邊界的jLG置于(N-j) LG上。因此,雙層石墨烯(BLG)的邊界情況可分為BLG1E+SLG1E和BLG2E兩種情況。研究發現:(1)NLG1E邊界與具有缺陷結構的NLG的D模峰形相似,其2D模則為NLG和(N-1)LG的2D模的疊加。(2)在激光斑所覆蓋區域的多層石墨烯邊界附近,相應層數石墨烯的2D模強度與其面積成正比,而相應的D模強度則與在臨界距離内的對齊距離(如果h<hc)以及邊界長度有關。(3)對于BLG1E附近的2D模,随着h從亞微米尺度逐步減少到0時,來自SLG部分的強度從極大值逐步減小至0,而來自BLG部分的強度則保持不變。對于BLG1E附近的D模,随着h從亞微米尺度逐步減少到0時,來自SLG部分的強度先從0增加到極大值,一旦h<hc時,該強度再逐漸減小到0,而來自BLG1E部分的強度先保持常數不變,一旦h<hc時,再逐漸增加到該常數的2倍。(4)通過BLG邊界處2D模的線型和強度,在雙層石墨烯邊界中成功地鑒别出h為48nm的情況;通過BLG邊界處D模的線型和強度,甚至能鑒别出h小于3.5nm的情況。這些尺寸已經遠超出了激光斑點的衍射極限,是一般表征手段無法達到的。該系列研究工作近期發表于Nanoscale 6, 7519-7525(2014)和Carbon 85, 221-224(2015)。

這些重要發現為多層石墨烯邊界的進一步系統研究奠定了基礎,同時為其他二維材料的邊界研究提供了參考。該工作得到了國家自然科學基金的支持。相關工作全文鍊接:

http://dx.doi.org/10.1039/C4NR00499J

http://dx.doi.org/10.1016/j.carbon.2014.12.096

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